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项目名称: 电化学发光、毛细管电泳电化学发光及电化学检测的研究

推荐单位: 吉林省

项目简介: 该项目(1993-2007)属于化学和分析科学交叉应用基础研究。在毛细管电泳(CE)分离-电化学发光(ECL)、电化学(EC)检测体系的构建、应用和仪器研制;ECL的基础与应用研究;CE-ECL、CE-EC微型化方面,取得系列创新成果。

开拓CE-ECL分离检测体系

在国内率先开展三联吡啶钌的ECL、CE-ECL及CE-EC检测的研究。创新设计联用接口,引入功能化电极先进设计,建立了CE-ECL、CE-EC分离检测体系,并将此体系应用到药物、环境污染物、生物分子及临床样品分析。为《分析化学的明天》写"毛细管电泳电化学发光检测技术及其在生命科学中的应用"专论(2003)。该部分工作受到国内外同行的好评(Chem.Rev.,2004,104,3003; Anal.Chem.,1998,70,279R; Analyst,2006,131,616)。

成功研制CE-ECL分析仪

自行设计研制出国际上第一台CE-ECL分析仪,被中科院组织的专家评为"国际首创",该仪器已实现产业化并成功投放市场。

发现ECL新体系

开展ECL基础研究,发现绿色高效的ECL新体系。此工作在Angew Chem以VIP论文发表,被国家自然科学基金委以“基金要闻”形式报道。

发展固态ECL

利用新型纳米材料,实现ECL试剂的多种固定化方法,减少ECL试剂消耗,提高了灵敏度及检测信号的稳定性,简化操作程序,便于实用;首次研发成功通用及专用型固态ECL探头,用于CE-固态ECL分离检测体系。该部分工作在Annu. Rep. Prog. Chem., Sect. C,2007,103,12中被大篇幅引用。

建立芯片化CE-ECL、CE-EC体系

构建新型的芯片CE-ECL、CE-EC分离检测体系并用于生物分析。首次引入ECL试剂固定化方法和技术,构建高效芯片CE-固态ECL探头分离检测体系。该部分工作被Electrophores,2006,27,1797整段引用。

发表SCI论文120篇。1篇IF>10,19篇IF>5,53篇IF>3,101篇IF>2,总IF=383,平均每篇IF=3.195。SCI他引1039次,单篇他引最高49次。出版专论1篇。申请发明专利21项,获权8项。被聘为10种国际刊物编委。

培养研究生57人,获全国百篇优秀博士论文1人,中科院院长特别奖1人。

主要发现点: 1.毛细管电泳-电化学发光、电化学(CE-ECL、CE-EC)分离检测体系的建立 - 属毛细管分析、电毛细管分析学科,代表性论文为表1中No.1,2,3,4

创新设计联用接口,引入功能化电极先进设计方法和技术,建立CE-ECL、CE-EC分离检测体系,实现高效分离检测,如利用金属铂、钯超微粒修饰碳纤维电极与CE联用,实现肼类物质分离检测;设计CE柱端喷壁的ECL、EC通用检测池;设计CE与流动注射分析通用型ECL检测池;利用聚二甲基硅氧烷(PDMS)快速制作CE-ECL检测池;用腐蚀毛细管片断解决电泳高压对检测的干扰等;

2.毛细管电泳-电化学发光(CE-ECL)分析仪的研制 - 属电化学分析学科,代表性论文为表1中No.2,3,4

自行设计研制成功国际上第一台整体的可供商业化推广的CE-ECL分析仪。该分析仪器由毛细管、电泳高压电源、恒电位仪、发光检测器、进样装置、数据采集分析系统等几个部分有机组成,能进行小分子如草酸、氨基酸、生物胺类药物及生物大分子的CE分离和ECL及EC检测。仪器自动化程度高,操作简便,灵敏度高,经中科院组织的专家鉴定,评为"属国际首创";

3.分析应用 - 属电化学学科,代表性论文为表1中No.6

利用该项目建立的CE-ECL分离检测体系,系统地进行了药物分子、生物活性胺及毒品分析研究,拓展了分析检测的方法;将建立的分析检测方法用于评价糖尿病人胶原代谢、精神病人药物摄取情况;研究了临床药物对酶活性的抑制动力学;

4.电化学发光的基础研究 - 属电化学分析学科,代表性论文为表1中No.5,10

发现了发光效率高且环境友好的三联吡啶钌/二丁基乙醇胺ECL新体系,提出了“吸电子基团也能增强电化学发光”的观点,为寻找更好的发光体系提供了一种新的思路;采取吸附萃取双富集,提高ECL检测灵敏度;

5.固态ECL - 属电化学学科,代表性论文为表1中No.7,9

引入新的设计思路和新型材料,发展多种固定电化学发光试剂三联吡啶钌的方法(如离子交换、静电吸附、溶胶凝胶包埋、金属纳米粒子聚集体等),实现了固态电化学发光;成功研发通用及专用型固态ECL探头,用于CE-固态ECL分离检测体系;

6.芯片化 - 属电化学分析学科,代表性论文为表1中No.8,9

建立了一种简便制作用于微流控芯片的集成电化学检测电极的方法;用软平板印刷及无电沉积制备了集成金属(如银、金、铜等)工作电极的PDMS/玻璃微流控芯片;设计制作一种集成化芯片毛细管电泳电化学发光检测器,用于芯片CE-ECL分离检测。

主要完成人: 汪尔康

项目主持人,从事该领域研究十多年,负责项目的设计与规划、研究方向和内容的确定以及方案的指导与实施。对第1, 2, 3, 4, 5, 6发现点做出了创造性贡献。本人投入该项研究中的工作量占本人工作量50%以上。

董绍俊

项目参加人,从事该领域研究十多年,负责毛细管电泳电化学分离及电化学试剂固定化的研究。对第1, 2, 3, 4, 5发现点做出了创造性贡献。本人投入该项研究中的工作量占本人工作量50%以上。

杨秀荣

项目参加人,从事该领域研究近十年,负责毛细管电泳电化学发光及芯片毛细管电泳-电化学发光分离检测的研究。对所列第1, 2, 3, 5, 6发现点做出了创造性贡献,本人在该项研究中的工作量约占本人工作量的50%以上。

徐国宝

项目参加人,发现了绿色高效的三联吡啶钌/二丁基乙醇胺电化学发光新体系,建立了高灵敏度测定部分胺类物质的电化学发光方法。对所列第4发现点做出了创造性贡献,本人在该项研究中的工作量约占本人工作量的40%以上(本人参加该项研究的时间:1996.09-1999.12; 2004.09-2007.01)。

由天艳

项目参加人,建立了毛细管电泳电化学分离检测分析方法。对所列第1发现点做出了创造性贡献,本人在该项研究中的工作量约占本人工作量的40%以上(本人参加该项研究的时间:1994.09-1999.12; 2003.12-2007.01)。

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